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南理工教授合成首个全氮阴离子盐 成果登上顶级期刊

2017-01-27 09:31:38 我要播报

【龙虎网报道】(通讯员 章冲)1月27日,国际顶级期刊《Science》发表南理工化工学院胡炳成教授团队的研究论文 [Synthesis and characterization of the pentazolate anion cyclo-N5ˉ in (N5)6(H3O)3(NH4)4Cl, 2017, 353 (6323), 374-376]。

(论文链接:http://science.sciencemag.org/cgi/doi/10.1126/science.aah3840)

该论文报道了一种从芳基五唑制备含全氮阴离子(N5ˉ)化合物的方法。这是南理工师生首次在《Science》上发表论文,也是我国在《Science》上发表的含能材料领域第一篇研究论文。

新型超高能含能材料是当今世界各军事强国争相发展的重点,也是未来国家核心军事能力和军事技术制高点的重要标志,全氮类物质因具有高密度、高生成焓、超高能量及爆轰产物清洁无污染等优点而成为新一代超高能含能材料的典型代表,受到世界各国的重视。目前,该领域的主要研究方向和热点之一是N5ˉ离子的合成。然而,由于制备N5ˉ离子的前驱体芳基五唑稳定性较差,同时,芳基五唑分子中N-N键的键能远小于C-N键的键能,这就意味着芳基五唑分子的N-N键远比C-N键更易于断裂,直接打断芳基五唑分子中的C-N键会导致五唑环的破裂而无法获得N5ˉ离子,再加上N5ˉ离子自身不稳定,致使采用常规方法切断芳基五唑分子中的C-N键来获取N5ˉ离子是非常困难的。因此,自1956年芳基五唑被首次合成以来,制备稳定存在的N5ˉ离子及其盐的研究工作一直没有取得实质性进展。

近年来,胡炳成教授团队围绕五唑衍生物的合成开展了较为深入的研究,经过多年的刻苦专研,终于解决了这一困扰国际含能材料研究领域达半个多世纪的世界性难题,在N5ˉ离子的合成中取得了重大的突破性进展,创造性地采用间氯过氧苯甲酸(m-CPBA)和甘氨酸亚铁[Fe(Gly)2]分别作为切断试剂和助剂与底物3,5-二甲基-4-羟基苯基五唑作用,通过氧化断裂的方式选择性地切断芳基五唑分子中的C-N键(图1),首次制备得到室温下稳定的含有N5ˉ离子的盐(N5)6(H3O)3(NH4)4Cl(PHAC,图2),热分析结果显示PHAC分解温度高达116.8 ℃,具有非常好的热稳定性。

图1 芳基五唑C-N键的选择性切断反应示意图

不对称单元图

图2 N5ˉ离子盐PHAC的晶体结构图

N5ˉ离子盐PHAC的成功制备,是全氮类物质研究领域的一个历史性突破,为N5ˉ离子高能化合物的制备奠定了坚实的基础,对于全氮类物质的合成和应用以及全氮含能材料的发展具有重要的科学意义。

来源:龙虎网  编辑:陶禹歌

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